Lorsque les ordinateurs acquièrent une apparence humaine, la notion d'amour évolue-t-elle ?
Hideki Motosuwa est un jeune homme originaire de la campagne qui s'efforce de réussir ses examens d'entrée à l'université. Venu d'une famille démunie, il peine à couvrir ses besoins quotidiens, et encore moins à se procurer un Persocom, la dernière mode : un ordinateur personnel ressemblant parfaitement à un être humain. Un soir, alors qu'il rentre chez lui, il découvre un Persocom abandonné. Après l'avoir ramené et activé, il constate qu'elle semble défectueuse, ne parvenant à prononcer qu'un seul mot : « Chii », qui devient son nom. Contrairement aux autres Persocoms, Chii est incapable de télécharger des données sur son disque dur, obligeant Hideki à lui enseigner le monde de manière traditionnelle tout en préparant ses examens.
Avec l'aide de ses amis, Hideki cherche à élucider le mystère entourant Chii, qui pourrait s'avérer être un « Chobit », une légende urbaine décrivant des unités spéciales dotées de véritables émotions, de pensées humaines et de la capacité d'aimer leur propriétaire. Mais une romance est-elle vraiment possible entre un Persocom et un humain ?