Des mois après l'incident des Jewel Seeds, Nanoha Takamachi se prépare à accueillir Fate Testarossa de retour de son procès avec le Bureau Administratif. Fate a reçu une clémence conditionnelle pour son rôle dans la résolution de la crise et a été autorisée à fréquenter l'école aux côtés de Nanoha. Mais avant que les deux filles ne puissent s'installer dans leur routine commune, une bande de mages sombres attaque soudainement. Submergées par les assaillants inconnus, Nanoha et Fate voient leur mana drainé dans un grimoire sinistre, et les deux Devices, Raising Heart et Bardiche, sont endommagés. Les attaquants sont les Wolkenritter, un groupe de quatre—Vita, Signum, Shamal, et le familier Zafila—invoqués par le Livre des Ténèbres (Book of Darkness) pour mettre en œuvre son agenda maléfique. La propriétaire actuelle du livre est une jeune fille nommée Hayate Yagami, qui ignore sa véritable nature tandis que les Wolkenritter, contraints de charger sa puissance avec du mana volé de force, sont liés par l'obligation de terminer le grimoire. Épuisées et privées de leurs Devices, Nanoha et Fate doivent rapidement reprendre des forces et affronter les Wolkenritter, en espérant les empêcher de finir le Livre des Ténèbres et de déchaîner sa magie dévastatrice sur le monde.

Dans cette partie

La planète Eltria est au bord de la mort, et c'est le seul foyer que Kyrie Florian ait jamais connu, aux côtés de sa sœur aînée Amitie et de leurs parents scientifiques qui travaillent à la sauver. Cependant, les Florian sont contraints d'abandonner leur planète pour chercher un traitement médical pour leur père, tombé gravement malade d'une maladie mortelle. Même avec des soins, les chances de survie de leur père sont extrêmement minces. Déterminée à ne renoncer ni à lui ni à Eltria, Kyrie désobéit aux souhaits de sa sœur et s'enfuit de chez elle vers la pacifique planète Terre en quête d'une réponse. Là-bas, Kyrie et Iris, qui ont grandi ensemble, partent à la recherche des protecteurs magiques de la Terre — Nanoha Takamachi, Fate Testarossa et Hayate Yagami. Nanoha et ses compagnons détiennent la clé pour atteindre l'objectif de Kyrie, et la jeune fille est prête à tout pour l'obtenir. Mais ce n'est pas une tâche facile, car les gardiens ne cèdent pas à ses provocations. De plus, Amitie arrive bientôt sur Terre pour mettre fin au comportement imprudent de sa petite sœur et la ramener à la maison, rendant une situation déjà délicate encore plus compliquée.