Quando os computadores passam a se parecer com humanos, o conceito de amor continua inalterado? Hideki Motosuwa é um jovem do interior que se esforça ao máximo para passar nos exames de admissão universitária. Proveniente de uma família pobre, ele mal consegue cobrir suas despesas diárias, quanto mais adquirir a última moda: os Persocoms, computadores pessoais com aparência idêntica à de seres humanos. Certa noite, a caminho de casa, ele encontra um Persocom abandonado. Ao levá-la para casa e ligá-la, percebe que ela parece defeituosa, conseguindo pronunciar apenas uma palavra: "Chii", que se torna seu nome. Diferente de outros Persocoms, Chii não consegue baixar dados em seu disco rígido, obrigando Hideki a ensinar sobre o mundo a ela da maneira tradicional enquanto estuda para seus exames. Junto com seus amigos, Hideki tenta desvendar o mistério por trás de Chii, que pode ser uma "Chobit" — uma lenda urbana sobre unidades especiais capazes de possuir emoções, pensamentos genuinamente humanos e amor por seu dono. Mas será que um romance pode realmente se desenvolver entre um Persocom e um humano?