Quando os computadores começam a se assemelhar a humanos, o conceito de amor permanece inalterado?
Hideki Motosuwa é um jovem garoto do interior que trabalha duro para passar nos exames de admissão da faculdade. Vindo de uma família pobre, ele mal consegue pagar suas despesas diárias, quanto mais a última moda: os Persocoms — computadores pessoais que se parecem exatamente com seres humanos. Certa noite, a caminho de casa, ele tropeça em um Persocom abandonado. Depois de levá-la para casa e conseguir ligá-la, ela parece estar com defeito, só conseguindo dizer uma palavra: "Chii", que se torna seu nome. Diferente de outros Persocoms, Chii não consegue baixar dados em seu disco rígido, forçando Hideki a ensinar a ela sobre o mundo à moda antiga enquanto estuda simultaneamente para seus exames da faculdade.
Junto com seus amigos, Hideki tenta desvendar o mistério por trás de Chii, que pode ser uma "Chobit" — uma lenda urbana sobre unidades especiais capazes de ter emoções e pensamentos genuinamente humanos, além de amor por seu dono. Mas será que um romance pode realmente se desenvolver entre um Persocom e um humano?