『恋に落ちた瞬間』では、Yuu Setoguchi と告白の練習をした後、Natsuki Enomoto の弟である Kotarou と Yuu の妹である Hina が、自分たちの育ちゆく恋心を表現することに苦労する。Hina が中学時代、先輩である Koyuki Ayase と出会ったのはぎこちないものだったが、彼の穏やかな振る舞いに惹かれていく。最初はこれらの新しい感情に戸惑っていたが、やがて自分が恋に落ちたことに気づく。
兄の Yuu と Koyuki への憧れから、Hina は桜が丘高校への進学を決意する。しかし、恋の機微は彼女の友情や人間関係に複雑な影響を及ぼし始める。活発でありながら思慮深い性格を持つ Hina は、心優しい Koyuki への気持ちを告白しようと奮闘する。一方、自分自身も Hina への想いを自覚していない Kotarou は、Hina の幸せを願うことに注力する。
『恋に落ちた瞬間』は、Hina、Kotarou、Koyuki の高校生活を描き、若き恋の苦難と喜びに立ち向かう彼らが、新たな絆を築きつつ、既存の関係を崩すリスクも背負う様子を綴る。