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Quand on lui demande quel club du lycée elle compte rejoindre, Natsuki répond joyeusement qu'elle fera partie du "go-home club", signe évident qu'elle n'a aucune intention d'adhérer à un groupe existant. Cependant, elle est surprise de découvrir que ce club existe bel et bien dans son école et que sa réponse a été prise comme une déclaration d'intérêt sincère. Avant qu'elle ne puisse faire marche arrière, elle se retrouve à devenir l'une des deux nouvelles membres du Go-Home Club, un petit cercle d'étudiantes excentriques. Le groupe comprend une fille qui aime combattre des ours et une autre qui est absurdement riche. La question centrale demeure : que font exactement les activités du Go-Home Club ?

Un OVNI massif apparaît soudainement au-dessus du Japon et s'écrase dans une zone agricole rurale près de Nagaoka, bouleversant la vie quotidienne de Tsubasa Misudachi. Alors que la légendaire équipe Gatchaman, protectrice de la ville de Tachikawa, supervise l'incident, un être alien pacifique émerge du vaisseau spatial. En pleine pagaille, Tsubasa reçoit un carnet technologique spécial appelé NOTE de la part du fondateur de Gatchaman, J.J. Robinson, marquant son intégration abrupte dans le groupe. Guidée par Hajime Ichinose, un autre membre de l'équipe, Tsubasa s'adapte progressivement à son nouveau rôle de défenseure de la justice. Parallèlement, la technologie CROWDS — qui permet aux utilisateurs de matérialiser leur conscience sous forme physique — se répand dans le public et est approuvée par le Premier ministre Sugayama. Cependant, une organisation mystérieuse nommée VAPE se fait connaître en utilisant des CROWDS rouges uniques pour causer des destructions, retournant l'opinion publique contre la technologie. Les Gatchaman, rejoints par la nouvelle recrue Tsubasa, doivent stopper les actions destructrices de VAPE avant qu'il ne soit trop tard.

Alors que la plupart des clubs scolaires promeuvent activement leurs activités, l'objectif du GJ Club reste entouré de secret. Kyouya « Kyoro » Shinomiya vient de rejoindre le club, devenant le seul membre masculin parmi les cinq participants. Aux côtés de Kyoro se trouvent Mao Amatsuka, la présidente du club qui a tendance à mordre Kyoro lorsqu'elle est irritée ou embarrassée ; Megumi Amatsuka, la jeune sœur calme de Mao qui prépare régulièrement du thé et des friandises pour tout le monde ; Shion Sumeragi, un génie des échecs silencieux ; et Kirara Bernstein, une amatrice de viande qui présente de forts traits félins. Chacune des quatre filles montre un certain degré d'affection envers Kyoro. Compte tenu de la personnalité excentrique et charmante des filles, les journées de Kyoro au GJ-bu seront certainement tout sauf banales, pour le meilleur ou pour le pire.

L'existence banale de Hajime Ichinose prend un tournant soudain lorsque J.J Robinson lui confie un livret appelé NOTE, qui lui permet de se transformer en membre des Gatchaman, les célèbres défenseurs de Tachikawa City. Insistant sur le besoin de secret, son collègue Gatchaman Sugane Tachibana escorte Hajime jusqu'à leur quartier général, où Paiman, le commandant extraterrestre à l'allure de panda de l'équipe, expose leur mission : neutraliser les menaces extraterrestres pour l'humanité. Ces entités létales, appelées MESS, deviennent plus dangereuses chaque jour, dévorant tout sur leur passage. Les Gatchaman doivent compter sur leur plus récente membre pour les stopper avant que le chaos n'engloutisse le monde.