To Love Ru: Darkness では、結城梨斗が片思いする西連寺春菜と、異星の王女ララ・サタリン・デビルークへの想いに葛藤し続ける。ララの妹、モモ・ベリア・デビルークも梨斗に恋心を抱き、彼を取り巻くハレムを形成して自分の地位を確立しようと決意する。
モモは梨斗の通う学校に編入し、彼の様々な恋の候補者を裏から支える。その際、新たに到着した異星の暗殺者、金色の闇、通称「ヤミ」も新たな候補者として引き抜く。ヤミは梨斗のせいで次の任務を延期するが、ヤミの妹、黒崎めあはヤミを暗殺者としての任務に復帰させようとする。
To Love Ru: Darkness は To Love Ru の結末後に物語が進み、新たな女性キャラクター、新たな敵、そしてより露骨なシチュエーションが描かれる。