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La narrativa de Let's Go Kaiki-gumi se centra en un personaje principal sin nombre que experimenta sucesos sobrenaturales a un ritmo seis veces mayor que el de una persona normal. Tras cruzarse con Mechako —una enigmática chica que lidera los Kaiki-gumi, un grupo encargado de regular la conducta de fantasmas y monstruos que suponen un riesgo para la humanidad—, termina asistiendo de mala gana en la reconstrucción de la organización, lo que desencadena una serie de incidentes extraños y travesuras espeluznantes.

Lyrical Lily, la unidad DJ de la Academia Arisugawa, es famosa por usar la música para llevar sonrisas a las personas. Gracias a sus esfuerzos, el ayuntamiento local les pide que actúen una vez al mes durante un año entero como parte de Operation Beckoning Cat, una iniciativa de revitalización del pueblo. Dado el extenso y exigente cronograma, Lyrical Lily se preocupa por si podrán estar a la altura de las expectativas. Para mejorar sus probabilidades, deciden recurrir a las unidades DJ que las ayudaron durante su actuación debut: Happy Around, Photo Maiden, Peaky P-key, Rondo y Merm4id. Atraídas por la prometedora oportunidad, los otros grupos aceptan de inmediato la invitación de Lyrical Lily. Aun así, el proyecto es muy agotador. Para atraer turistas y nuevos residentes, las enérgicas chicas de todas las unidades DJ participantes deben dar lo mejor de sí para crear una experiencia inolvidable para sus audiencias.

El Gran Premio Teppen es un torneo creado por admiración hacia la comedia en vivo. Fieles seguidores de estas actuaciones, Yayoi Sakamoto, junto a sus dos amistades, Yomogi Takahashi y Yuzu Hosono, establecen el trío de comedia Young Wai-Wai. Tras avanzar a la ronda final de la competición, las tres se enfrentan a otros tríos cómicos, pero solo un grupo puede alzarse con la victoria. Con los participantes residiendo en un famoso dormitorio donde muchos comediantes antes que ellos se han hospedado, el tiempo que los concursantes pasen viviendo en ese establecimiento les ofrecerá una oportunidad para demostrar que pueden hacer reír a su audiencia hasta las lágrimas.

Con el concurso Love Live! llegando a su fin, Kanon Shibuya acepta una oferta para estudiar en el extranjero y se despide de sus amigos y compañeros de Liella!. A pesar de estar separados por grandes distancias, tanto Kanon como el grupo se mantienen decididos a continuar con sus actividades de ídolos. Sin embargo, los planes de Kanon son inesperadamente interrumpidos por los padres de Wien Margarete, quienes le piden que se quede en Japón un año más para ser la mentora de su hija. En una posición incómoda, Kanon descubre que Wien, incapaz de reincorporarse a su antiguo grupo rival Liella!, decide formar su propia unidad. Sin querer desperdiciar la determinación de Wien, Kanon se une al nuevo grupo, llevando consigo a Tomari Onitsuka, la hermana de un antiguo miembro de Liella!. Mientras esta nueva unidad trabaja para superar el controvertido historial de Wien, la Liella! original también lucha con la dificultad de avanzar sin su centro indispensable.

Para prepararse para su reencarnación en otro mundo, Kelvin intercambia ciertos recuerdos de su vida pasada a cambio de habilidades potentes, puntos de habilidad extra y un rango de invocador clase S. Como bonus, la diosa que supervisa su renacimiento, Melfina, le permite elegir cualquier compañero para darle una ventaja temprana en su rol de invocador. Instantáneamente prendado de Melfina, Kelvin elige a la propia deidad, convencido de que sus intensos sentimientos por ella volverán incluso sin todos sus recuerdos. Con Melfina como su guía, Kelvin comienza su emocionante nueva vida. Pero para invocar a su amada diosa en forma física, debe reunir una gran cantidad de puntos de maná, y la forma más efectiva de hacerlo es subir de nivel combatiendo enemigos duros y forjando contratos con aliados aún más fuertes.