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Als eine Freundin sie fragt, welchem Highschool-Club sie beizutreten gedenkt, antwortet Natsuki fröhlich, dass sie Teil des „go-home clubs“ sein werde, ein deutlicher Hinweis darauf, dass sie nicht vorhat, irgendeiner bestehenden Gruppe beizutreten. Allerdings ist sie überrascht zu entdecken, dass dieser Club an ihrer Schule tatsächlich existiert und ihre Antwort als ernsthafte Interessensbekundung aufgefasst wurde. Bevor sie zurückrudern kann, findet sie sich als eines der beiden neuen Mitglieder des Go-Home Clubs wieder, einem kleinen Kreis exzentrischer Schülerinnen. Zu der Gruppe gehören ein Mädchen, das es genießt, Bären zu bekämpfen, und ein weiteres, das absurd wohlhabend ist. Die zentrale Frage bleibt: Was genau beinhalten die Aktivitäten des Go-Home Clubs?

Ein massives UFO erscheint plötzlich über Japan und stürzt in einer ländlichen Gegend außerhalb von Nagaoka ab, was Tsubasa Misudachis Alltag auf den Kopf stellt. Während das legendäre Gatchaman-Team, die Beschützer von Tachikawa City, den Vorfall überwacht, taucht ein friedliches außerirdisches Wesen aus dem Raumschiff auf. Mitten im Chaos erhält Tsubasa ein spezielles High-Tech-Notizbuch namens NOTE vom Gatchaman-Gründer J.J. Robinson, was ihre abrupte Aufnahme in die Gruppe markiert. Mit Anleitung von Mitstreiter Hajime Ichinose passt sich Tsubasa allmählich ihrer neuen Rolle als Verteidigerin der Gerechtigkeit an. Gleichzeitig verbreitet sich die CROWDS-Technologie – die es Nutzern ermöglicht, ihr Bewusstsein in physische Formen zu materialisieren – in der Öffentlichkeit und wird von Premierminister Sugayama befürwortet. Doch eine mysteriöse Organisation namens VAPE erlangt Berühmtheit, indem sie einzigartige rote CROWDS zur Zerstörung einsetzt und die öffentliche Meinung gegen die Technologie wendet. Die Gatchaman müssen zusammen mit der neuen Rekrutin Tsubasa VAPEs zerstörerische Aktionen stoppen, bevor es zu spät ist.

Während die meisten Schulclubs ihre Aktivitäten aktiv bewerben, bleibt der Zweck des GJ Clubs geheimnisumwittert. Kyouya „Kyoro“ Shinomiya ist gerade beigetreten und wird das einzige männliche Mitglied unter den fünf Teilnehmern des Clubs. Neben Kyoro sind da Mao Amatsuka, die Clubpräsidentin, die dazu neigt, Kyoro zu beißen, wann immer sie gereizt oder verlegen ist; Megumi Amatsuka, Maos ruhige jüngere Schwester, die regelmäßig Tee und Süßigkeiten für alle zubereitet; Shion Sumeragi, ein stilles Schachgenie; und Kirara Bernstein, eine Fleischliebhaberin, die starke katzenartige Züge aufweist. Jedes der vier Mädchen zeigt eine gewisse Zuneigung zu Kyoro. Angesichts der schrulligen und charmanten Persönlichkeiten der Mädchen werden Kyoros Tage in der GJ-bu mit Sicherheit alles andere als alltäglich sein, im Guten wie im Schlechten.

Hajime Ichinoses Alltag erfährt eine plötzliche Wendung, als eine außergewöhnliche Entität namens J.J Robinson ihr ein kompaktes Buch namens NOTE gibt, das es ihr ermöglicht, sich in ein Mitglied der Gatchaman zu verwandeln, die berühmten Verteidiger der Stadt Tachikawa. Unter Betonung der Notwendigkeit von Geheimhaltung begleitet Sugane Tachibana, ebenfalls ein Mitglied der Gatchaman, Hajime zu ihrem Hauptquartier, wo Paiman, das pandähnliche außerirdische Oberhaupt des Teams, ihre Mission umreißt: außerirdische Bedrohungen für die Menschheit zu neutralisieren. Diese tödlichen Wesen, MESS genannt, werden von Tag zu Tag gefährlicher und verschlingen alles, was ihnen in den Weg kommt. Die Gatchaman müssen sich auf ihr neuestes Mitglied verlassen, um sie aufzuhalten, bevor das Chaos die Welt verschlingt.