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Die Handlung von „Auf geht's, Kaiki-gumi“ dreht sich um eine namenlose Hauptfigur, die übernatürliche Vorkommnisse sechsmal so häufig erlebt wie normale Menschen. Nachdem er auf Mechako trifft – ein rätselhaftes Mädchen, das die Kaiki-gumi anführt, eine Gruppe, die das Verhalten von Geistern und Monstern regulieren soll, die eine Gefahr für die Menschheit darstellen – hilft er widerwillig beim Wiederaufbau der Organisation, was eine Reihe bizarrer Vorfälle und unheimlicher Possen auslöst.

Lyrical Lily, die DJ-Einheit der Arisugawa Academy, ist bekannt dafür, mit Musik Menschen zum Lächeln zu bringen. Aufgrund ihrer Bemühungen bittet das örtliche Rathaus sie, im Rahmen von Operation Beckoning Cat, einer Stadtbelebungsinitiative, ein ganzes Jahr lang einmal im Monat aufzutreten. Angesichts des langen und anspruchsvollen Zeitplans macht sich Lyrical Lily Sorgen, ob sie den Erwartungen gerecht werden können. Um ihre Chancen zu verbessern, beschließen sie, die DJ-Einheiten um Hilfe zu bitten, die ihnen bei ihrem Debütauftritt geholfen haben: Happy Around, Photo Maiden, Peaky P-key, Rondo und Merm4id. Von der vielversprechenden Gelegenheit angezogen, stimmen die anderen Gruppen Lyrical Lilys Einladung bereitwillig zu. Dennoch ist das Projekt äußerst anstrengend. Um Touristen und neue Bewohner anzulocken, müssen die energiegeladenen Mädchen aller teilnehmenden DJ-Einheiten ihr Bestes geben, um ein unvergessliches Erlebnis für ihr Publikum zu schaffen.

Der Teppen Grand Prix ist ein Turnier, das aus Bewunderung für Stand-up-Comedy ins Leben gerufen wurde. Leidenschaftliche Fans dieser Darbietungen, Yayoi Sakamoto und ihre beiden Freunde – Yomogi Takahashi und Yuzu Hosono – gründen das Stand-up-Trio Young Wai-Wai. Nachdem sie die Finalrunde des Wettbewerbs erreicht haben, treten die drei gegen andere Comedy-Trios an, aber nur eine Gruppe kann den Sieg für sich beanspruchen. Die Teilnehmer wohnen in einem berühmten Wohnheim, in dem schon viele Comedians vor ihnen gelebt haben. Die Zeit, die sie in dieser Einrichtung verbringen, gibt ihnen die Gelegenheit zu beweisen, dass sie ihr Publikum zum Lachen bringen können – bis es weint.

Als der Love Live! Wettbewerb sich dem Ende nähert, nimmt Kanon Shibuya ein Angebot an, im Ausland zu studieren, und verabschiedet sich von ihren Freunden und Liella!-Mitgliedern. Trotz der großen räumlichen Trennung bleiben Kanon und die Gruppe entschlossen, ihre Idol-Aktivitäten fortzusetzen. Doch Kanons Pläne werden unerwartet von Wien Margaretes Eltern unterbrochen, die Kanon bitten, noch ein weiteres Jahr in Japan zu bleiben, um ihre Tochter zu betreuen. In einer peinlichen Lage gefangen, stellt Kanon fest, dass Wien, die ihrer ehemaligen Rivalengruppe Liella! nicht wieder beitreten kann, beschließt, ihre eigene Einheit zu gründen. Da Kanon Wiens Entschlossenheit nicht vergeuden will, schließt sie sich der neuen Gruppe an und bringt Tomari Onitsuka mit, die Schwester eines ehemaligen Liella!-Mitglieds. Während diese neue Einheit daran arbeitet, Wiens umstrittene Vergangenheit zu überwinden, kämpft auch die ursprüngliche Liella! mit der Schwierigkeit, ohne ihren unverzichtbaren Center voranzukommen.

Um sich auf seine Wiedergeburt in einer anderen Welt vorzubereiten, tauscht Kelvin bestimmte Erinnerungen aus seinem früheren Leben gegen mächtige Fähigkeiten, zusätzliche Fertigkeitspunkte und einen S-Rang-Beschwörerrang ein. Als Bonus lässt die Göttin, die seine Wiedergeburt überwacht, Melfina, ihn jeden Begleiter wählen, um ihm einen frühen Vorteil in seiner Rolle als Beschwörer zu verschaffen. Sofort von Melfina angetan, entscheidet sich Kelvin für die Gottheit selbst, überzeugt, dass seine intensiven Gefühle für sie auch ohne all seine Erinnerungen zurückkehren werden. Mit Melfina als seiner Führerin beginnt Kelvin sein aufregendes neues Leben. Aber um seine geliebte Göttin in physischer Form zu beschwören, muss er eine riesige Menge an Manapunkten sammeln – und der effektivste Weg, das zu tun, ist, durch Kämpfe gegen harte Gegner aufzusteigen und Verträge mit noch stärkeren Verbündeten zu schließen.